Manusia dan iblis adalah dua sisi mata uang yang sama, begitu pula Assiah dan Gehenna, dunia mereka masing-masing. Satu-satunya cara untuk melakukan perjalanan antaralam adalah melalui kerasukan, seperti dalam cerita hantu. Namun, Satan, penguasa Gehenna, tidak dapat menemukan inang yang cocok untuk dirasuki dan oleh karena itu, tetap terpenjara di dunianya. Dalam upaya putus asa untuk menaklukkan Assiah, ia malah mengirim putranya, berniat agar putranya kelak tumbuh menjadi wadah yang mampu dirasuki oleh raja iblis.
Ao no Exorcist mengisahkan Rin Okumura yang tampak seperti remaja biasa, agak merepotkan—sampai suatu hari ia disergap oleh iblis. Dunianya jungkir balik ketika ia mengetahui bahwa ia sebenarnya adalah putra dari Satan dan bahwa ayah iblisnya ingin ia kembali agar mereka dapat menaklukkan Assiah bersama. Tidak ingin bergabung dengan raja Gehenna, Rin memutuskan untuk mulai berlatih menjadi seorang exorcist agar ia dapat berjuang mempertahankan Assiah bersama saudaranya, Yukio.
