Aktivitas iblis di seluruh dunia telah meningkat secara signifikan karena keterlibatan dan praktik korup Illuminati. Untuk memerangi masuknya iblis yang tidak wajar, Markas Besar Vatikan memutuskan untuk mengadakan Ujian Sertifikasi Exorcist tahunan lebih awal dan mengizinkan sebanyak mungkin exorcist untuk mengambil peran tersebut.
Langsung dari Vatikan, salah satu exorcist terkuat, Lewin “Lightning” Light, tiba di True Cross Academy untuk membantu mempersiapkan para siswa menghadapi ujian. Kemudahan dan kemahiran Lewin dalam melakukan eksorsisme dengan cepat mengesankan Ryuuji “Bon” Suguro, yang telah kehilangan ambisinya untuk melanjutkan studinya, dan Lewin secara mengejutkan menerimanya sebagai muridnya. Di tengah situasi yang memburuk, saudara kembar Rin dan Yukio Okumura dikirim untuk menemukan exorcist Shura Kirigakure yang baru-baru ini hilang, yang tampaknya terikat pada kontrak puluhan tahun dengan iblis abadi yang kuat yang bersembunyi di pegunungan bersalju yang berbahaya di Prefektur Aomori.
