Charlotte mengisahkan tentang Yuu Otosaka, seorang siswa SMA dengan kemampuan luar biasa untuk mengendalikan pikiran dan tubuh orang lain. Meskipun hanya bertahan lima detik, kekuatan ini memberinya kemampuan untuk menipu dan mendaki puncak prestasi akademik. Namun, kehebatan ini membawanya ke jalan yang salah—menggunakan kekuatan untuk keuntungan pribadi hingga masuk ke sebuah sekolah bergengsi.
Semua itu berubah ketika Nao Tomori, presiden dewan siswa yang tangguh dari Hoshinoumi Academy, memergokinya. Nao memaksa Yuu untuk pindah dan bergabung dengan dewan siswa Hoshinoumi Academy, yang ternyata adalah sekolah rahasia untuk remaja dengan kemampuan supernatural. Dewan siswa bertugas untuk mendeteksi dan mencegah penyalahgunaan kemampuan ini, serta melindungi mereka yang terlahir dengan kekuatan.
Anime Charlotte menggabungkan unsur aksi, petualangan, dan drama yang mendalam saat Yuu terlibat dalam pencarian untuk melindungi pengguna kemampuan dan menghadapi konflik yang lebih besar dari yang pernah ia bayangkan. Cerita ini mengeksplorasi tema tanggung jawab, pengorbanan, dan kekuatan dalam dunia yang penuh dengan keajaiban dan misteri.
